Το Μέγαρο τού Αρσακείου, σε αυστηρό κλασικό ρυθμό και με λιτή διακόσμηση, κτίσθηκε σε σχέδια τού αρχιτέκτονα Λύσανδρου Καυταντζόγλου .
Είναι διώροφο με πλάγιες πτέρυγες που σχηματίζουν εσωτερική αυλή. Προς την οδό Πανεπιστημίου, οι στενές πλευρές των πλάγιων πτερύγων, επιστέφονται με αετώματα. Ανάμεσά τους αναπτύσσεται το κεντρικό τμήμα τής όψης με την κύρια είσοδο στο ισόγειο και τον όροφο να διαρθρώνεται με ιωνικούς ημικίονες μεταξύ των παραθύρων. Η είσοδος πλαισιώνεται με μαρμάρινους δωρικούς ημικίονες που φέρουν θριγκό και αέτωμα, την κορυφή τού οποίου κοσμεί κεφαλή τής Αθηνάς, έργο τού γλύπτη Λεωνίδα Δρόση.
Το εσωτερικό τού Αρσακείου μεγάρου με την άνεση των χώρων του, με τα μαρμάρινα κλιμακοστάσια, τις διακοσμημένες οροφές και τις ευρύχωρες αίθουσες είναι το ίδιο επιβλητικό με την εξωτερική όψη του και δίνει το μέτρο τής καλαισθησίας τής εποχής .
Για την οικοδομή στρατιώτες μετάφεραν από την Ακρόπολη “τους περιττούς λίθους”. Η πράξη αυτή, η οποία έγινε με την έγκριση τού Όθωνα αν και σήμερα θεωρείται αντίθετη προς την αρχαιολογική δεοντολογία, είναι ενδεικτική τής σημασίας που δόθηκε τότε στο κτίσιμο τού Παρθεναγωγείου αυτού και στον σκοπό που θα επιτελούσε.
Μετά την ανακαίνιση τού κτηρίου από τη ΔΕΠΟΣ, πριν από μια δεκαετία, οι “λίθοι” αυτοί αποσπάσθηκαν και επεστράφησαν στην Ακρόπολη. Μόνο όσοι ήταν “φέροντες” παρέμειναν, αφού προηγουμένως φωτογραφήθηκαν από την Αρχαιολογική Υπηρεσία.
Το 1867 παραδίδεται στη Φ.Ε. νεόδμητο σχολικό κτήριο επί τής οδού Σταδίου και Τυπογραφίας (σήμερα Αρσάκη), δωρεά τής Ελένης Τοσίτσα, το “Τοσίτσειο”, σε αρχιτεκτονικά σχέδια επίσης τού Λύσανδρου Καυταντζόγλου.
Μετά από δωρεές και αγορές περιέρχεται στη Φ.Ε. όλο το περί το Αρσάκειο οικοδομικό τετράγωνο, το οποίο με συνεχείς προσθήκες αποκτά τη σημερινή του μορφή.
Σημείωση:
Στα μέσα τού 19ου αιώνα αλλά και μεταγενέστερα, είχε καθιερωθεί για τα εκπαιδευτικά κτήρια κυρίως η αρχιτετονική τού ελληνικού κλασικισμού. Και αυτό εξαιτίας των ιδεολογικών και αισθητικών αναφορών που δημιουργούσαν ένα είδος συμβολικής σχέσης μεταξύ “κλασικού” και “εθνικού” στην εμφάνιση των σχολείων τής ελεύθερης Ελλάδας